1955年にニューヨークに戻り、ミュージカル『The Entertaine』の音楽監督を担当。1958年、ブロードウェイのヒット曲「La Plume de Ma Tante」がトニー賞にノミネートされたことで彼の名前は広く知られるようになる。
1966年、フランスの音楽家ジャン=ジャック・ペリーと共同で実験的なポップアルバム『The Sound In Way From Way Out』を発表し、ムーグ・ミュージックの第一人者のひとりとなる。1969年には、名曲「ポップコーン」も含んだアルバム『Music to Moog By』を発表。このアルバムは熱狂的な支持を受け、ムーグ愛好家の間でクラシックとなる。